La serio okazas kvar jarojn post la eventoj de Magical Girl Lyrical Nanoha StrikerS, dum kiu magia knabino Nanoha Takamachi savis kaj adoptis junan knabinon nomatan Vivio, kiu estas la reenkarniĝo de la Sankt-Imperiestro, Olivie Segbrecht. Post enirado de ŝia kvara jaro da bazlernejo, Vivio ricevas sian propran spionaparaton, Sacred Heart, kaj akiras la potencon transformi utiligi ŝian plenkreskan Sankt Kaiser-reĝimon. Ŝi baldaŭ renkontas knabinon nomatan Einhart Stratos kiu, simile al Vivio, estas la posteulo de alia Sankt Kaiser-reganto, Claus GS Ingvalt. Ĉar Einhart decidiĝas pruvi, ke ŝia batalmaniero estas la plej forta, Vivio amikigas ŝin kaj, kune kun ŝiaj amikoj, eniras luktosportan turniron, kie ili batalas kontraŭ diversaj magiaj kontraŭuloj kaj lernas pli pri siaj pasintaj vivoj.
